Matrix diffusion and sorption of Cs, Na, I and HTO in granodiorite; Laboratory-scale results and their extrapolation to the in situ condition

舘 幸男; 蛯名 貴憲*; 武田 智津子*; 斎藤 登志彦*; 高橋 宏明*; 大内 祐司*; Martin, A. J.*

Journal of Contaminant Hydrology, 179, p.10 - 24, 2015/08

https://doi.org/10.1016/j.jconhyd.2015.05.003

結晶質岩中の核種移行評価においてマトリクス拡散と収着現象の理解は重要である。スイスのグリムゼル原位置試験場から採取した花崗閃緑岩試料を用いて、Cs, Na, IとHTO(トリチウム水)の拡散・収着挙動が、透過拡散試験とバッチ収着試験により調査された。得られた実効拡散係数(De)は、Cs, Na, HTO, Iの順となった。容量因子()と分配係数(Kd)も、同様の傾向を示した。Cs, Naに対する二重プロファイルは、試料表面部のKdの増加によって解釈され、表面分析によって試料表面部の擾乱を受けた黒雲母鉱物の高い間隙率と収着容量の増加に起因することが確認された。二重プロファイルから得られたKdは、バッチ収着試験で得られた粉砕試料のKdの粒径サイズ依存性と関連付られた。グリムゼル試験場で実施された原位置長期拡散試験で得られた試験結果は、室内実験結果とそれらの原位置条件への外挿によって推定された移行パラメータによって良好に解釈された。

セメント系材料の浸出液の地質媒体への影響評価-大型カラム試験設備を用いた高pHプルームの岩盤への影響試験-

加藤 大生*; 佐藤 光吉*; 大和田 仁*; 三原 守弘; 大井 貴夫

JNC TN8430 2000-008, 53 Pages, 2000/05

JNC-TN8430-2000-008.pdf:4.8MB

TRU廃棄物の処分システムには多量のセメント系材料の使用が検討されており、セメント系材料からの高アルカリ性の浸出液の拡がりによって処分場周辺岩盤が溶出し、二次鉱物が析出すると考えられている。この浸出液の拡がりは高pHプルームと呼ばれている。高pHプルームは地下水の流れに沿って徐々に拡がることから、二次鉱物を含む岩石の性状や地下水の成分は時間的あるいは空間的に変遷することが予想される。しかし、これまで二次鉱物及び地下水成分の時間的、空間的変遷についての知見は得られていない。このため、本研究では二次鉱物及び地下水成分の変遷に関する知見を得ることを目的としたカラム試験を実施した。総延長4m、内径3.7cmの大型カラムに粉砕した花崗閃緑岩を充填し、80の恒温槽中においてpH13.3の模擬セメント浸出液(Na:0.1mol/l、K:0.1mol/l、Ca:0.002mol/l)を流量0.1ml/minで7ヶ月間通水した結果、カラムの上流においてカルサイト及びC-S-H系化合物、中流から下流にかけてはC-S-H系化合物が岩石の表面に二次鉱物として析出し、4m先まで高pHプルームの影響が及んでいることを確認した。また、Na、Kが支配的な模擬セメント浸出液では、岩石との反応によるpHの低下がみられなかった。本研究により、高pHプルームの流れに沿った二次鉱物及び地下水成分の変遷に関する基礎的な知見が得られた。

クオリティにおける核種移行研究; 第2次取りまとめ反映に向けたデータ取得

芦田 敬; 澁谷 朝紀; 佐藤 治夫; 舘 幸男; 北村 暁; 河村 和廣

JNC TN8400 99-083, 63 Pages, 1999/11

JNC-TN8400-99-083.pdf:5.36MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分に関する第2次取りまとめにおいて設定されている核種移行データの妥当性の確認と信頼性の向上を目的として、地層処分放射化学研究施設(クオリティ)においてデータ取得を行った。実施した試験は、核種移行に係わる溶解度、収着、拡散に関する研究であり、以下に示す5テーマについて実施した。各試験の内容および成果の概要は以下に示す通りである。(1)Np(IV)の溶解度に及ぼす炭酸の影響に関する研究 還元条件、炭酸共存下におけるNp(IV)の溶解度をpHおよび炭酸濃度をパラメータに測定した。得られた溶解度曲線から2種類の水酸化炭酸錯体の存在が示唆され、その安定度定数を試算するとともに、既存の熱力学データと比較した。その結果、既存のデータと比較的近いことが分かった。(2)スメクタイトに対するNp(IV)の収着挙動に及ぼす炭酸の影響に関する研究 炭酸濃度をパラメータとしたスメクタイトに対するNp(IV)の分配係数(Kd)を測定した。Kdは、炭酸濃度(0.040.15M)の影響を受けずほぼ一定であった。1MKC1およびHC1による脱離挙動を調べた結果、低酸素濃度側ではHC1により、高炭酸濃度側ではKC1により脱離され、2つの異なる脱離挙動が見られた。(3)岩石に対するCs,Pb,Cmの分配係数測定国内の主要岩石(玄武岩、泥岩、砂岩、花崗閃緑岩、凝灰岩)に対するCs,Pb,CmのKdをイオン強度をパラメータに測定した。得られたKdを、第2次取りまとめにおける降水系および海水系での設定値と単純に比較してみると、いずれの条件においても設定値と同程度か高めの値になっており、第2次取りまとめにおける設定値の妥当性あるいは保守性が示された。(4)圧縮ベントナイト中のPbの拡散挙動に関する研究 圧縮ベントナイト中のPbの見掛けの拡散係数(Da)をベントナイトの乾燥密度、珪砂混合率、温度をパラメータに測定した。その結果、バックグラウンドの測定精度が重要であることが分かった。現状で得られた結果より概算したDaからKdを求め、第2次取りまとめにおける設定値と比較した結果、同程度であり、設定値の保守性が示された。(5)圧縮スメクタイト中のCsの拡散に及ぼすイオン強度の影響に関する研究 ベントナイトに不純物として含まれている可溶性塩を除去した圧縮スメクタイト中のCsのDaを乾燥密度

Porosity and Density of Fractured Zone at the Kamaishi Mine

佐藤 治夫

JNC TN8400 99-061, 9 Pages, 1999/10

JNC-TN8400-99-061.pdf:1.43MB

高レベル放射性廃棄物地層処分の性能評価における天然バリア中での核種移行解析のための入力パラメータとして、釜石鉱山の割れ目破砕帯(割れ目タイプC: 花崗閃緑岩健岩部、変質部、割れ目充填鉱物部より構成)より採取した岩石に対する間隙率および密度を水中飽和法により測定した。その結果、平均して8.60.43%とこれまでに同鉱山から採取された単一割れ目を伴う岩石(割れ目タイプB:花崗閃緑岩健岩部2.3%、変質部3.2%、割れ目充填鉱物部5.6%)と比較して大きい間隙率であった。一方、密度は平均して2.430.0089Mg/mであり、割れ目タイプBを構成する各岩石のどの密度よりも小さい値であった。このことから、放射性核種は割れ目破砕帯で最も移行しやすいことが予想される。

Sorption and Diffusion Behavior of Palladium in Bentonite, Granodiorite and Tuff

舘 幸男; 澁谷 朝紀; 佐藤 治夫; 柴田 雅博

JNC TN8400 99-088, 58 Pages, 1999/06

JNC-TN8400-99-088.pdf:3.87MB

性能評価に用いるデータセットの信頼性を向上させることを目的として、性能評価上の重要核種の一つであり、かつ、実測データがほとんど存在しないパラジウムのベントナイト、花崗閃緑岩、凝灰岩中における収着・拡散挙動に関するデータを取得した。収着試験については、ベントナイト、花崗閃緑岩、凝灰岩を対象に、pH、イオン強度、液固比をパラメータとしてバッチ法により行った。Pdの分配係数として、10-1102m3/kgの範囲の値が得られた。ベントナイトに対する分配係数は花崗閃緑岩、凝灰岩に比べ若干高く、花崗閃緑岩と凝灰岩では同程度であった。分配係数のパラメータ依存性はいずれの固相でも同様の傾向を示した。pH依存性については、pH5で最大の分配係数となり、pHの増加に伴い減少する傾向であった。イオン強度の影響は顕著ではなく、液固比については、液固比が高いほど分配係数は高くなる傾向であった。Pdの収着挙動はNi,Co等の2価の金属イオンのそれとは異なり、これらのデータをアナログとしてPdを評価することは不適切であることが示唆された。本試験条件下におけるPdの支配化学種は、熱力学計算から中性のPd(OH)2(aq)と予想された。Pdの分配係数は10-1102m3/kgと比較的高い値であり、中性化学種の収着性は高いことが示された。また、分配係数がpHの増加と共に減少する傾向にあることから、Pdの収着は固相表面のS-OH2+サイトとの反応により支配されている可能性が示唆された。拡散試験については、ベントナイトを対象に密度をパラメータとしてin-diffusion法により行った。薄膜拡散源モデルにより解析された見かけの拡散係数は10-1310-12m2/sのオーダーであり、ベントナイト密度の増加と共に減少する傾向であった。見かけの拡散係数から得られた圧縮ベントナイト中での分配係数は10-210-1m3/kgとなり、バッチ収着試験により得られた値よりも12オーダー低い値であった。しかしながら、分配係数と液固比との関係には相関が見られ、液固比が低いほど分配係数は低くなる傾向であった。

核種移行データベースの開発研究(II)

上田 真三*

PNC TJ1211 98-001, 824 Pages, 1998/02

PNC-TJ1211-98-001.pdf:19.06MB

動力炉・核燃料開発事業団では、2000年3月までに性能評価レポートを作成する予定である。本研究は、レポート作成にあたって必要とされる核種移行データベース及び評価用モデルを整備することを目的として平成8年度に引き続き実施したものである。主な実施内容を以下に示す。1.重要元素の核種移行データベースの整備21元素に対し、OH、CO23、Cl、F、SO42、PO43を対象とした溶液中の化学種及び固相のデータ整備及びその国際的専門家のレビューを行った。また、岩石などへの17元素の収着データ及び7元素の拡散データ整備を行った。ベントナイトに関してはPuの収着性及び拡散データベースの整備を行った。2.データベース整備に係わるデータ取得ベントナイト、花崗閃緑岩、凝灰岩を対象にThの収着試験を実施した。またベントナイトを対象にRa、Np、Tc、U、ケイ砂混合ベントナイトを対象にCs、Se、Niの拡散試験を実施した。3.ベントナイトの間隙水水質推定モデルの検討イオン交換モデルにおける吸着化学種の活量補正について評価を行った。また空隙水組成に及ぼす不純物の影響に検討し、空隙水pHに対して方解石、石膏、硫化鉄の存在が影響することを明らかにした。4.コロイドの核種移行に与える影響の評価Hwangらのモデルを確証するためのデータ取得試験を実施するとともに、コロイドの存在が核種移行に与える影響の評価を行った。

深部地下水調査(DH-5号孔)

山田 毅*; 新宮 和喜*; 高橋 英一郎*; 中嶋 敏秀*; 山下 貢*; 山本 延彦*; 鈴木 高志*

PNC TJ7187 97-002, 586 Pages, 1997/11

PNC-TJ7187-97-002.pdf:47.21MB

岐阜県土岐市の動力炉・各燃料開発事業団東濃地科学センター土岐分室敷地内において、孔長500mのDH-5号孔が深部地下水調査を目的として掘削された。本報告書は、地表から下部深部までの地質構造、地質環境の有する水理学的・地球化学的特性を把握するため、このDH-5号孔の深部地下水調査結果をまとめたものである。主な調査項目は以下の通りである。1)岩芯の採取・記載2)物理検層(一般検層項目、フローメータ検層、レーダー法シングルホール測定)3)ボアホールテレビ観察4)透水試験(透水試験、揚水試験)5)原位置における物理化学パラメータ測定6)地下水の採水7)地下水の化学分析以上の調査を行った結果、以下のことが明らかになった。・調査区間全体の地質は花崗閃緑岩であり、深度約410mに断層がある。深度約310mよりも深い位置では断層に近づくにつれ風化や変質が激しくなっている。・断層よりも上部では、深度約150m付近に破砕部があり、この付近を境に上下の岩盤で岩相が異なる。・深度約150mから断層までの間には、亀裂沿いに酸化した部分がある。これは地下水の流動を示唆するものであり、フローメータ検層、温度検層で水の流入が確認された。また、この酸化帯付近では透水係数が高く、卓越する亀裂の方向性も破砕部の上部と異なる。・深度323.8330.8mの地下水特性は、物理化学パラメータの測定から還元性で弱アルカリ性である。また、地下水の年代は同位体分析による数十年程度と判定され、水質はCa(HCO3)2型を判断された。

釜石原位置試験第2フェーズ平成7年度成果報告書

青木 和弘; 小出 馨*; 清水 功*; 吉田 英一; 荒木 龍介*; 澤田 淳; 藤田 朝雄

PNC TN1410 97-038, 307 Pages, 1996/04

PNC-TN1410-97-038.pdf:14.38MB

釜石原位置試験第2フェーズは、地下深部の地質環境特性の詳細な把握とそこで起きる現象の理解、ならびに、調査試験技術の高度化と確立を目的として、本地域に広く分布する前期白亜紀の栗橋花崗閃緑岩を対象に平成5年度から実施されている。平成7年度は、第2フェーズの第3年目にあたる。平成7年度の主な実施内容および成果は、以下の通りである。1)Task1:深部地質環境特性の把握原位置試験場周辺の地質構造、力学特性、水理特性、地球化学特性の情報を取得するとともに、割れ目帯検出技術として流電電位法と流体流動電位法を実施し、これらの手法の有効性と適用限界について把握した。2)Task2:深部岩盤における掘削影響領域の評価試験坑道掘削前の事前調査の準備として計測坑道と調査用試錐孔の掘削、割れ目調査、予備計測、室内試験および予測解析を実施した。また、坑道周辺のREDOX状態調査では、水質モニタリング、解析コードの開発、室内試験を実施した。3)Task3:結晶質岩の水理・物質移行に関する研究収着およびマトリックス拡散に関しては、割れ目タイプC(断層破砕帯)を対象にした詳細な移行経路調査を行い、割れ目周辺の移行経路概念モデルを構築した。室内試験ではタイプBを対象としたバッチ式収着試験等を行い、充填鉱物部、赤色変質部および未変質部の各部分での収着能力を定量的に把握した。移流および分散に関しては、アクセス坑道より3本の試錐孔を掘削し、非収着性トレーサー試験対象領域全体の水理地質構造(透水性割れ目および高間隙水圧領域の位置・分析等)を把握した。4)Task4:人工バリア試験粘土系グラウト技術の適用性の検討としては、粘土グラウトが岩盤の透水係数を低下させる手段として有効であることを示した。熱-水-応力連成現象としては、岩盤特性調査として試験坑道より各種計測用の試錐孔を掘削し、BTVおよび岩芯観察を行った。また、直径1.7m、孔長5mの大口径試験孔を掘削し、孔内壁面の割れ目観察を行った。

ニアフィールド岩盤中の物質移行経路のモデリングに関する基礎研究(成果報告書)

佐々木 憲明; 原 啓二; 秋好 賢治

PNC TJ1211 94-004, 317 Pages, 1994/03

PNC-TJ1211-94-004.pdf:9.94MB

本研究は、ニアフィールド岩盤中の物質移行経路のモデル化の基礎となるデータを、実際の岩盤性状を把握することにより収集し、ニアフィールド性能の定量化に資することを目的として実施するものである。今年度は生野鉱山、下川鉱山、明延鉱山、尾去沢鉱山、細倉鉱山、高取鉱山の坑内を主体に、それぞれに分布する流紋岩質溶結凝灰岩・花崗閃緑岩、輝緑岩、斑れい岩・粘板岩、頁岩、凝灰岩、砂岩を対象に、1m10mの規模の岩盤壁面のスケッチを肉眼観察で実施し、割れ目を主体とした情報を収集した。その結果を1/10のスケールで整理するとともに、割れ目の走向・傾斜、割れ目の連続性、空隙充填物質、岩盤分類等の観点でとりまとめた。その結果、異なる方向性を有する数種類の割れ目群がそれぞれのスケッチ箇所で把握されるとともに、湧水を伴う割れ目の観察結果から、主要割れ目が規則的に発達し、それらを連結する小規模な割れ目が発達するところに湧水が多いことがわかった。さらに、配列の規則性、特徴的な構造や規模、存在物質等の観点で、岩盤の物質移行に係る幾何学的特性のパターン化に向けた検討を行うとともに、岩石の種類を考慮した上での物質移行特性に係る地質構造のモデル化を、湧水割れ目及び連結性を有する割れ目について予備的に行い、それら割れ目の簡略化した分布パターンを図示した。

分配係数及び実効拡散係数の測定方法の開発(成果概要)

not registered

PNC TJ1214 91-009, 78 Pages, 1991/10

PNC-TJ1214-91-009.pdf:1.37MB

低レベル放射性廃棄物の処分方法として、地層処分法が検討されている。地層中における核種の移行挙動の解明は、安全性評価上重要な検討課題である。岩石等に対する核種の分配係数及び実効拡散係数は、移行挙動の主要な影響因子であるが、そのデータは少ない。本研究では、岩石等に対する核種の分配係数及び実効拡散係数を測定する方法を開発することを目的として、各種岩石及びベントナイトと放射性核種による基礎的試験を実施した。得られた結果を以下に示す。(1)各種岩石(ベントナイト)に対するSUP113/Sn、SUP95/Zr、SUP95/Nb、SUP226/Raの分配係数に関する基礎データが得られた。1.SUP113/Sn分配係数:240(ml/g)..海水及び純水模擬地下水2.SUP95/Zr分配係数:7003,000(ml/g)..海水模擬地下水、100040,000(ml/g)..純水模擬地下水3.SUP95/Nb分配係数:3007,000(ml/g)..海水模擬地下水、20040,000(ml/g)..純水模擬地下水4.SUP226/Ra分配係数:約30(ml/g)..海水模擬地下水、500600(ml/g)..純水模擬地下水(2)各種岩石に対するSUP134/Cs、SUP99/Tc、SUP237/Npの実効拡散係数に関する基礎データが得られた。1.SUP134/Cs実効拡散係数:10/SUP-810/SUP-9(cm/SUP2/sec)2.SUP99/Tc実効拡散係数:10/SUP-910/SUP-10(cm/SUP2/sec)3.SUP237/Np実効拡散係数:10/SUP-810/SUP-9(cm/SUP2/sec)(3)pH及び共存イオンは、分配係数測定試験及び実効拡散係数測定試験における重要な影響因子である。